Mon activité de recherche en physique des matériaux s’appuie sur un développement instrumental conséquent - diffusion/diffraction des rayons X - avec une forte implication dans les sources synchrotrons (LURE principalement mais aussi plus récemment à l’ALS Berkeley - USA). Depuis mon entrée au CNRS, ma recherche a évolué au niveau des thématiques abordées en passant de la diffusion centrale pour l’étude des hétérogénéités de matériaux métallurgiques (diffusion anomale) et du silicium poreux luminescent à la diffraction pour l’étude des propriétés mécaniques des films minces.

La présentation de ce bilan suit un ordre quasi chronologique qui permet de suivre l'évolution sinon naturelle tout du moins liée à celle du laboratoire - développement de l'axe dépôt/traitement de surface - concernant les thèmes de recherches abordés sur ces vingt-six dernières années. Le point commun à toutes ces études que j'ai mené depuis ma thèse est l'utilisation des rayons X comme technique de caractérisation de la matière solide et, tout particulièrement des structures de très petites dimensions que l'on nomme "nanostructures", qui peuvent être aussi bien des nano grains dans les films minces ou des hétérogénéités à moyenne échelle dans les massifs. Je suis donc passé de la caractérisation d'hétérogénéités à moyenne échelle dans les massifs (démixtion de solutions solides, matériaux poreux) à l'étude de la microstructure et de l'état mécanique de films minces par diffraction des rayons X. La spécificité de certaines expériences m'a amené à utiliser des grands équipements de recherche tels que le Rayonnement Synchrotron au Laboratoire pour l'Utilisation du Rayonnement Electromagnétique (LURE) d'Orsay et, dans une moindre mesure, le réacteur nucléaire aux N° à l'ILL. Dans ce domaine, j'ai donc assuré l'interface entre mon laboratoire et un gros équipement de recherche comme le LURE. Cette synthèse est un survol des différentes recherches effectuées dont la majeure partie a fait l'objet d'une publication.

Le premier volet de mon activité de recherche, qui fait état des travaux liés à l'utilisation de la diffusion centrale des rayons X, comporte deux paragraphes. Le premier résume les études menées jusqu'en 1990: c'est le prolongement direct de ma thèse dont le sujet concernait la mise au point d'une nouvelle technique d'investigation des structures à moyenne échelle nommée "diffusion centrale anomale des rayons X", et de ses applications dans le cas de problèmes classiques en métallurgie (démixtion de solutions solides). Le second paragraphe traite du silicium poreux, sujet sur lequel j’ai travaillé pendant 6 ans en collaboration avec le CNET de Grenoble dans le cadre d'un GDR du CNRS appelé LUSIL portant principalement sur la propriété de luminescence. Ces expériences se sont déroulées au laboratoire LURE qui était à l’époque en pleine expansion.

Le second volet résume une période que l'on peut appeler "charnière" puisqu'elle marque le passage de l'après thèse, soit de la structure étudiée par diffusion centrale mentionnée dans le premier chapitre, à mes nouvelles activités liées à l'aspect mécanique des films minces. Les travaux mentionnés constituent pour la plus plupart des parties de thèses et reflètent assez bien les interactions existantes au sein du laboratoire entre les différentes équipes de recherche. Les thèmes abordés traitent de l'analyse de la microstructure de films minces présentant de très bonnes propriétés mécaniques par diffraction des rayons X en incidence rasante.

Enfin, l’étude de l’élasticité (contraintes résiduelles, constantes d’élasticité) de films minces supportés par diffraction X constitue donc mon thème de recherche entrepris depuis 18 ans au laboratoire mais aussi au travers de nombreuses collaborations nationales et internationales. Grâce au développement d’une instrumentation spécifique (en laboratoire et au LURE), nous avons été par mis les premières équipes internationales à déterminer dès 1992 les contraintes résiduelles par diffraction X  dans des systèmes à dimension réduite (100 nm de W et multicouches W/Cu avec une période de 5 nm). Depuis 9 ans, notre groupe étudie l’effet de taille (grain) sur l’élasticité dans des films minces et multicouches en couplant un micro dispositif de traction à un goniomètre. Cette technique diffractométrique présente l’avantage de mesurer les propriétés élastiques intra granulaires en relation avec leur microstructure et ceci de manière sélective dans chacune des phases cristallines composant le matériau. Un premier résultat original a été obtenu sur le coefficient de Poisson d’un film mince de W de 100 nm. Dans le cadre de la thèse de P. Villain, la méthode a été étendue avec succès à la mesure du module. Nos travaux publiés dans Applied Physics Letters ont été cités sur le portail web de Nature Materials. Nous avons ensuite applique la méthode à des multicouches W/Cu avec des périodes comprises entre 3 et 24 nm. Nos résultats ont mis en évidence une modification de l’élasticité du tungstène due à un effet de taille et/ou un effet de mélange anomal à l’échelle nanométrique. Pascale Villain a ensuite réalisé des calculs atomistiques pour simuler l’élasticité de systèmes de basse dimensionnalité (W monocristallin). Elle montre bien une diminution importante du module élastique en dessous de 3 nm.

Les matériaux élaborés par des techniques de pulvérisation ionique sont le plus souvent polycristallins et les grains peuvent présenter une texture cristallographique. Lorsque le matériau n’est plus isotrope d’un point de vue élastique, l’analyse des mesures de diffraction X devient complexe et nécessite une modélisation micro mécanique prenant en compte le caractère polycristallin des films. Ces concepts ont été développés dans le travail de thèse de Damien Faurie qui a collaboré avec O. Castelnau du LPMTM de Villetaneuse. Une approche par homogénéisation a permis de modéliser le comportement mécanique de films d’or texturé. Ces recherches ont continué dans le cadre de la thèse de B. Girault où un effort conséquent a été consenti pour étudier plus précisément la microstructure des échantillons par microscopie électronique en transmission sur des coupes transverses de systèmes composites W/Cu à dispersoïdes ou lamellaires. Une autre thèse a démarré en 2009 (Soundes Djaziri) dans le cadre de l’ANR Cmonano pour réaliser des essais bi axiaux sur les films en utilisant le montage interfacé avec la ligne diffabs de Soleil dans le cadre de l’ANR Cmonano. L’objectif étatit d’explorer tout le domaine en chargement non equi biaxial afin d’être au plus près des conditions réelles de sollicitation et ceci en allant au-delà du domaine élastique des films déposés. Ces films métalliques sur substrats souples sont couramment utilisés dans la microélectronique étirable.

Parallèlement à cette activité de groupe que j’anime avec deux autres collègues, Prof. Eric Le Bourhis et Prof. Pierre-Olivier Renault, je développe depuis 2001 une activité qui s’appuie sur les micro faisceaux disponibles sur les sources synchrotrons de 3^ème génération. J’utilise cette sonde pour étudier les déformations locales associées à des endommagements de films minces supportés sous contraintes de type fissure (traction) ou décollements (compression). Je collabore ainsi étroitement avec Nobumichi Tamura de l’ALS (beam line scientist à l’ALS-LBNL) depuis Juin 2001.

L’expérience acquise sur cette ligne de lumière au cours de plusieurs brefs séjours (invités) m’ont convaincu de ses très grandes possibilités en physique des matériaux que ce soit au niveau détermination de structure ou d’analyse des déformations à l’échelle sub micronique et ceci en faisceau blanc ou monochromatique. La micro diffraction est ainsi en bonne place pour aborder des problèmes de métrologie dans les MEMS et la micro électronique en général. Au niveau instrumentation, je me suis investi (séjours fréquents et longs) dans les évolutions à venir de cette ligne de micro diffraction à l’ALS : nouvelle optique permettant de descendre à 0,1 micron, 3D et environnement de l’échantillon (déformation in situ, température) par exemple. Je collabore aussi avec des collègues travaillants dans le domaine des matériaux du patrimoine où l’application de cette technique trouve tout son intérêt. Deux thèses, mettant à profit cette instrumentation,  seront soutenues à l’automne 2012 :

-     celle de Mathieu Guerain en co-direction avec J.-L. Grosseau-Poussard du Lemma de l’université de La Rochelle, pour l’étude des décollements de couches d’oxydes in situ lors du refroidissement. Le but ici est de comparer les résultats de la diffraction à ceux obtenus par micro raman et ainsi mieux affiner les modèles.

-     celle d’Axel Richard sur des oxydes d’uranium polycristallins irradiés en co-direction avec Hervé Palancher du CEA de Cadarache.

Pour conclure sur les possibilités microLaue en Europe, un projet d’adaptation de la ligne CRG BM32 a vu le jour grâce à des financements CEA et CNRS et est opérationnelle depuis Juin 2006. Elle n’était pas vouée à être pérennisée (ses performances sont moindres du fait de son caractère temporaire) et SOLEIL aurait pu disposer d’une ligne de micro diffraction en faisceau blanc pour les sciences des matériaux; Avec O. Thomas (IM2NP), nous avions déposé un APS à Soleil qui avait reçu un soutien appuyé par la direction de Soleil de l’époque (début de financement). Dans le contexte de crise actuelle, il était difficile de sensibiliser les secteurs économiques de la métallurgie et de la microélectronique pour participer à son financement et le projet a donc été abandonné. Cela fait aussi partie des prises de risque.

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